W 1861 roku Andriolli wrócił do Wilna i zaczął zarabiać na życie, udzielając lekcji rysunków i malując. Włączył się ponadto w prowadzenie tajnych kursów historii i literatury polskiej, na których uczył malarstwa. Po wybuchu Powstania Styczniowego w 1863 r. zwerbował 70 osób i poprowadził ich w marcu do walki. Po rozbiciu jego oddziału pod Mitkiszkami werbował nowych ochotników w restauracjach i nad brzegiem rzeki. Udał się razem z nimi pod Lidę, gdzie walczył pod dowództwem Ludwika Narbutta (1832–1863). Piątego maja 1863 r. w walce pod Dubiczami Narbutt wraz z kilkunastoma towarzyszami poniósł śmierć, natomiast Andriolli został ranny w lewe ramię. Powstanie upadło, a jego uczestników, w tym Andriollego, ukarano zasądzonym przepadkiem mienia.

Według niektórych źródeł, rannego Andriollego przewiozła do Wilna w chłopskim ubraniu matka Ludwika Narbutta. Tam, do czasu wyzdrowienia, ukrywał się w domu rodziców zamurowany w kominie, przy czym jedzenie i lekarstwa podawano mu przez lufcik. Później pod różnymi nazwiskami (Malinowski, Brzozowski) wędrował po Wilnie, Kownie, Moskwie i Petersburgu. W tym ostatnim został w październiku 1863 r. aresztowany i przesłany do więzienia w Kownie.

Obawiając się kary śmierci, w czasie spaceru nadzorowanego przez strażników, 1 lutego 1864 r. przeskoczył przez wysoki mur więzienia i uciekł. Przez czas jakiś ukrywał się ponownie w Wilnie. Stamtąd w przebraniu prawosławnego księdza dotarł do Rygi, a następnie drogą morską, przez Kopenhagę, do Londynu.

W Londynie próbował zarabiać jako malarz, ale z powodu skaleczenia lewej ręki miał problemy z utrzymaniem palety i malowaniem farbami olejnymi. Zmuszony do zarabiania na życie zaczął używać ołówka i kredki. Rysunki jego znalazły uznanie pism ilustrowanych i stały się głównym nurtem jego twórczości.

Ponieważ w tych czasach to jednak Paryż był centrum świata artystycznego, Andriolli postanowił tam szukać szczęścia.